 | Demi Lovato als Smurfette (voice) |
 | Rainn Wilson als Gargamel (voice) |
 | Joe Manganiello als Hefty (voice) |
 | Jack McBrayer als Clumsy (voice) |
 | Danny Pudi als Brainy (voice) |
 | Mandy Patinkin als Papa Smurf (voice) |
 | Julia Roberts als Smurfwillow (voice) |
 | Michelle Rodriguez als Smurfstorm (voice) |
 | Ellie Kemper als Smurfblossom (voice) |
 | Ariel Winter als Smurflily (voice) |
 | Meghan Trainor als SmurfMelody (voice) |
 | Jake Johnson als Grouchy (voice) |
 | Dee Bradley Baker als Monty (voice) |
 | Frank Welker als Azrael (voice) |
 | Bret Marnell als Snappy Bug / Handy Smurf (voice) |
 | Brandon Jeffords als Cauldron (voice) |
 | Kelly Asbury als Nosey Smurf (voice) |
 | Gabriel Iglesias als Jokey (voice) |
 | Tituss Burgess als Vanity (voice) |
 | Jeff Dunham als Farmer (voice) |
| Patrick Ballin als Patient Smurf / Frank the Caterpillar (voice) |
 | Gordon Ramsay als Baker (voice) |
 | Melissa Sturm als SmurfJade (voice) |
 | Alan Mechem als Passerby Smurf (voice) |
| Danik Thomas als Karate Smurf (voice) |
 | Eric Bauza als Additional Voices (voice) |
 | Ashley Bell als Additional Voices (voice) |
 | Bob Bergen als Additional Voices (voice) |
 | Debi Derryberry als Additional Voices (voice) |
 | Terri Douglas als Additional Voices (voice) |
 | Jeff Fischer als Additional Voices (voice) |
 | Jennifer Crystal Foley als Additional Voices (voice) |
 | Jackie Gonneau als Additional Voices (voice) |
 | Josh Keaton als Additional Voices (voice) |
 | Marcella Lentz-Pope als Additional Voices (voice) |
 | Yuri Lowenthal als Additional Voices (voice) |
 | Scott Menville als Additional Voices (voice) |
 | Max Mittelman als Additional Voices (voice) |
 | Courtney Peldon als Additional Voices (voice) |
 | Ashleigh Prather als Additional Voices (voice) |
| Lashana Rodriguez als Additional Voices (voice) |
 | Anne Sackmann als Additional Voices (voice) |
 | Tara Strong als Additional Voices (voice) |
| Brittanny Tuerpe als Additional Voices (voice) |
 | Kari Wahlgren als Additional Voices (voice) |
 | Lisa Wilhoit als Additional Voices (voice) |
 | Matthew Wood als Additional Voices (voice) |
 | Shelby Young als Additional Voices (voice) |
| Jordan Kerner | Producer |
| Stacey Harman | Writer |
| Pamela Ribon | Writer |
| Kelly Asbury | Director |
| Peyo | Characters |
| Noëlle Triaureau | Production Design |
| Dean Gordon | Art Direction |
| Michael Ford | Visual Effects Supervisor |
| Bret Marnell | Editor |
| Theresa Bentz | Production Manager |
| Alissa Meagher | Production Manager |
| Jessica E. Smialek | Post Production Supervisor |
| Ryan Gilleland | Production Manager |
| Raja Gosnell | Executive Producer |
| Kasey Fagerquist | Production Manager |
| Mary Ellen Bauder | Producer |
| Ben Waisbren | Executive Producer |
| Troy Quane | Storyboard Designer |
| Ben Haber | Co-Executive Producer |
| Stephanie Wilkie | Production Manager |
| Mary Hidalgo | Casting |
| Elliot Stewart | Production Manager |
| Véronique Culliford | Co-Producer |
| Alex Baskin | Production Manager |
| Mandy Tankenson | Co-Producer |
| Marcelo Vignali | Art Direction |
| Christopher Lennertz | Music |
| Lashana Rodriguez | Script Supervisor |
| Jennifer Kluska | Storyboard Artist |
| Peyo | Comic Book |
| Justin K. Thompson | Visual Development |
