 | Dick Van Dyke als Caractacus Potts |
 | Sally Ann Howes als Truly Scrumptious |
 | Lionel Jeffries als Grandpa Potts |
 | Gert Fröbe als Baron Bomburst |
 | Anna Quayle als Baroness Bomburst |
 | Benny Hill als Toymaker |
 | James Robertson Justice als Lord Scrumptious |
 | Robert Helpmann als Child Catcher |
 | Barbara Windsor als Blonde |
 | Davy Kaye als Admiral |
 | Alexander Doré als First Spy |
 | Bernard Spear als Second Spy |
 | Stanley Unwin als Chancellor |
 | Peter Arne als Captain of Guard |
 | Heather Ripley als Jemima Potts |
 | Adrian Hall als Jeremy Potts |
 | Desmond Llewelyn als George Coggins |
 | Victor Maddern als Junkman |
 | Arthur Mullard als Cyril, Big Man |
 | Ross Parker als Chef |
 | Gerald Campion als Minister |
| Felix Felton als Minister |
| Monti DeLyle als Minister |
 | Totti Truman Taylor als Duchess |
| Larry Taylor als Lieutenant |
| Max Bacon als Orchestra Leader |
 | Max Wall als Inventor |
| John Heawood als Inventor |
| Michael Darbyshire als Inventor |
 | Kenneth Waller als Inventor |
 | Gerald Taylor als Inventor |
| Eddie Davis als Inventor |
 | Richard Wattis als Secretary at Sweet Factory (Uncredited) |
 | Phil Collins als Vulgarian Teen |
| Robert Arditti als Dancer (uncredited) |
 | Vic Armstrong als Cavalry Guard at Cannon (uncredited) |
| Michael Audreson als Peter (uncredited) |
| Theo Aygar als 4th Minister (uncredited) |
| John Baskcomb als Castle Chef (uncredited) |
 | Roy Beck als Grand Prix Spectator (uncredited) |
| Jimmy Berriman als Child in Castle (uncredited) |
| Eunice Black als Courtier (uncredited) |
 | Bill Brandon als 'Test your Strength' Attendant (uncredited) |
| Phil Collins als Vulgarian Child (uncredited) |
 | Tim Condren als Cavalry Guard (uncredited) |
| Sadie Corre als Field Worker (uncredited) |
| John Corrie als Soldier (uncredited) |
| John Crocker als Under Chef (uncredited) |
| Cyril Cross als Minister (uncredited) |
| Dan Darnelli als Man in the Sweet Factory (uncredited) |
| Gabrielle Daye als Lady-in-Waiting (uncredited) |
| Ernest Fennemore als Man at Fair (uncredited) |
 | Harry Fielder als Soldier at Castle (uncredited) |
 | Henry Gibson als Dancer (uncredited) |
| Carson Green als Urchin (uncredited) |
| Kay Hamilton als 3rd Duchess (uncredited) |
| Miranda Hampton als Scullery Maid (uncredited) |
| John Hicks als Boy (uncredited) |
| Robert Jenner als Field Worker (uncredited) |
| Nigel Kingsley als Child in Castle (uncredited) |
| Teddy Kiss Atom als Minor Role (uncredited) |
| George Leech als Chitty's original driver (uncredited) |
| Jim Machin als Child (uncredited) |
| Mary Maxfield als Lady at the Fair (uncredited) |
| Connel Miles als Dancer (uncredited) |
| Roy Murray als Fairground Barker (uncredited) |
| Grace Newcombe als 2nd Duchess (uncredited) |
| Dickie Owen als Major Domo (uncredited) |
| Paul Phillips als Soldier (uncredited) |
 | Dido Plumb als Townsman (uncredited) |
| Colin Rix als Chauffeur (uncredited) |
 | Jessie Robins als Pastry Cook (uncredited) |
| Richard Wattis als Secretary at Sweet Factory (uncredited) |
| Reg Thomason als Castle Guest (uncredited) |
| Albert R. Broccoli | Producer |
| Ken Hughes | Director |
| Richard M. Sherman | Original Music Composer |
| Ken Hughes | Screenplay |
| John Shirley | Editor |
| Roald Dahl | Screenplay |
| Robert B. Sherman | Original Music Composer |
| Ian Fleming | Novel |
| Christopher Challis | Director of Photography |
| Robin Clarke | Music Editor |
| Ken Adam | Production Design |
| Peter Lamont | Assistant Art Director |
| John W. Mitchell | Sound Recordist |
| Richard Maibaum | Additional Dialogue |
| Jackie Cummins | Wardrobe Supervisor |
| Gus Agosti | Assistant Director |
| Irwin Kostal | Conductor |
| Stanley Sopel | Associate Producer |
| David Middlemas | Production Supervisor |
| John Harris | Camera Operator |
| Frank Ernst | Location Manager |
| Harry Pottle | Art Direction |
| Fred Hynes | Sound Recordist |
| Elizabeth Haffenden | Costume Design |
| Robert W. Laing | Assistant Art Director |
| Michael White | Assistant Art Director |
| John Stears | Special Effects |
| Joan Bridge | Costume Design |
| Peter R. Hunt | Associate Producer |
| Irwin Kostal | Music Supervisor |
| Harry Ledger | Assistant Editor |
| Mike Fox | Focus Puller |
| Richard M. Sherman | Songs |
| Robert B. Sherman | Songs |
| Angela Martelli | Continuity |
| Vic Armstrong | Stunts |
