 | Rex Harrison als Dr. John Dolittle |
 | Samantha Eggar als Emma Fairfax |
 | Anthony Newley als Matthew Mugg |
 | Richard Attenborough als Albert Blossom |
 | Peter Bull als General Bellowes |
 | Muriel Landers als Mrs. Blossom |
 | William Dix als Tommy Stubbins |
 | Geoffrey Holder als William Shakespeare X |
 | Portia Nelson als Sarah Dolittle |
 | Norma Varden als Lady Fetherington |
 | Frank Baker als Trial Spectator (uncredited) |
| Edward Cast als Prison Guard (uncredited) |
| Phyllis Coghlan als Courtroom Spectator (uncredited) |
| Robert Cole als Roustabout (uncredited) |
| Cyril Cross als Charlie (uncredited) |
| Peter Crowcroft als Assistant Judge (uncredited) |
| John Dolan als Fisherman (uncredited) |
 | Jesslyn Fax als Old Woman (uncredited) |
 | Arthur Gould-Porter als Sir Rupert (uncredited) |
| Eric Heath als Courtroom Spectator (uncredited) |
| Lars Hensen als Minor Role (uncredited) |
 | Kendrick Huxham als Elderly Man (uncredited) |
| Theron Jackson als Boy (uncredited) |
 | Queenie Leonard als Courtroom Spectator (uncredited) |
| Frank Radcliffe als Strong Man (uncredited) |
 | Jack Raine als Vicar (uncredited) |
| Danny Rees als Juggler (uncredited) |
 | Angelo Rossitto als Dwarf (uncredited) |
 | Rufus als Dog (uncredited) |
 | Ted Stanhope als Assistant Judge (uncredited) |
| Geoffrey Steele als Courtroom Spectator (uncredited) |
| Gilchrist Stuart als The Vicar (uncredited) |
 | Ginny Tyler als Polynesia (voice) (uncredited) |
| Bob Winters als Juggler (uncredited) |
| Judy Chapman als Dancer (uncredited) |
| Richard Fleischer | Director |
| Leslie Bricusse | Screenplay |
| Hugh Lofting | Novel |
| Arthur P. Jacobs | Producer |
| Mort Abrahams | Associate Producer |
| Leslie Bricusse | Original Music Composer |
| Robert Surtees | Director of Photography |
| Samuel E. Beetley | Editor |
| Marjorie Fowler | Editor |
| Mario Chiari | Production Design |
| Ed Graves | Art Direction |
| Jack Martin Smith | Art Direction |
| Stuart A. Reiss | Set Decoration |
| Walter M. Scott | Set Decoration |
| Ray Aghayan | Costume Design |
| William Eckhardt | Unit Production Manager |
| Jack Stubbs | Unit Production Manager |
| Richard Lang | Assistant Director |
| Paddy Carpenter | Second Assistant Director |
| Ray Corbett | Second Assistant Director |
| June Santantonio | Script Supervisor |
| Leslie Bricusse | Songs |
