 | Jeremy Brett als Sherlock Holmes |
 | Edward Hardwicke als Dr. John Watson |
 | Raymond Adamson als Sir Charles Baskerville |
 | Alastair Duncan als Dr. Mortimer |
 | Ronald Pickup als Barrymore |
| Rosemary McHale als Mrs. Barrymore |
 | Kristoffer Tabori als Sir Henry Baskerville |
 | James Faulkner als Stapleton |
| Edward Romfourt als Purser |
| Philipp Dettmer als Pageboy |
| Stephen Tomlin als Perkins |
 | Fiona Gillies als Beryl Stapleton |
 | Bernard Horsfall als Frankland |
 | Don McKillop als Vicar of Grimpen |
| William Ilkley als Selden |
| Myrtle Devenish als Postmistress |
| Elizabeth Spender als Laura Lyons |
 | Donald Bisset als Manservant (uncredited) |
| Arthur Conan Doyle | Novel |
| T.R. Bowen | Adaptation |
| John Hawkesworth | Adaptation |
| Brian Mills | Director |
| Gareth Milne | Stunts |
| June Wyndham-Davies | Producer |
| Michael Cox | Executive Producer |
